1936年11月，绥远战役爆发。这是绥远地方当局反抗日本支持的德王等蒙古分裂分子的一场斗争，也是“卢沟桥事变”前，中日之间一场规模较大的局部战争。得到消息的方大曾于12月4日从北平出发，沿平绥铁路，一路向西北奔赴前线。5日一早到达集宁县平地泉站。绥远战争的重要性，使蒋介石不得不紧急下令中央直属部队从各方赶来支援。方大曾刚到集宁，便在这里捕捉到了正在赶往前线支援的国军援兵。方大曾记录道：“他们大都操着南方口音，是第四师的弟兄，由陕北徒步抵此，曾费了一个多月的光阴，饱尝了塞北的风霜。”
方大曾的照片作为历史的珍贵记录，为我们还原了历史的本来面貌。在绥远战役中，日本侵略者在给伪军部队提供军费、武器装备和配备顾问的同时，还调动飞机配合轰炸，但鲜为人知的是，日军在这时就已经开始发动毒气战。当时，为支援绥远抗日将士，清华大学化学系几位青年科学家，连夜设计了活性炭防毒面具，并在两周内制出了8000副捐赠给前方。方大曾镜头下士兵戴防毒面具进行军事演习的照片和在战场上戴防毒面具的照片，就是对日军在早期已开始使用化学武器的佐证。
另一组照片有很强的时代感，透过这些照片，当年抗战的境况被生动地揭示出来。杨红林介绍，绥远抗战期间，民众改变了遇到国民党打仗便敬而远之的逃避心态。方大曾的战地报道中也有记载，称这是中国历史上第一次民众如此地拥护中央军队。方大曾的照片具体记录了当地社会的这一氛围：如在红格尔图战役中，天主教的信徒自发组织做土炮。无论是汉族还是蒙古族卫士和喇嘛，无论是普通老百姓还是上层人士和知识界人士，都是方大曾镜头下记录的积极支持军队的民众。这段时期内民族意识的觉醒促进了民族统一战线能在“卢沟桥事变”后迅速形成，这一变化不是偶然的，从方大曾的照片中就能捕捉到这点。
作为战场的真实记录，方大曾还拍摄了大量的演习训练照片，如正在修筑战壕的战士，为前线运送炸药的战士，中国军队的防空演习，救护队演习状况等，以及反映士兵们日常生活的照片。这些照片无一例外地都呈现出摄影者瞬间抓拍的特点。“与后期由于条件有限，底片珍贵而造成摆拍居多的局面不一样，方大曾是个人的摄影行为，因此没有那么多束缚，照片都是对瞬间的捕捉。”杨红林介绍道。
方大曾在绥远前线采访写下了《绥东前线视察记》、《兴和之行》两篇对战场的观察后，他不满足于此，选择骑马前行，开始了“越过集宁与陶林间的大青山，经乌兰花大庙百灵庙等处，横穿一段所谓‘后草地’地带”的宏伟计划，欲更全面地呈现战区正在发生的一切。途中他记录了矿工的艰苦生活、考察当地畜牧业以及没落的喇嘛庙和兴盛的天主堂。1937年1月6日至8日的三天内，方大曾和卫兵在没有向导的情况下，凭着顽强的意志和超强的方向感，在刺骨的寒风中穿越灰腾梁，到达了陶林县。在一张他拍摄于陶林县政府大门的照片中，看到的是红格尔图战役胜利后头戴皮帽、身穿大衣、肩挎钢枪、精神抖擞的中国士兵的真实写照。
与方大曾同时在绥远前线报道的记者来自各个通讯社，著名的战地记者范长江即是在此次报道中与方大曾相识。在他的记忆中，方大曾是一位“斯拉夫面孔的青年”，于集宁匆匆会面之后，范长江离开了此地。方大曾在这个条件恶劣的地方待了43天，拍下一张张照片，以完成他“给读者一个实际的真确的认识”绥远抗敌情形的任务。
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